No entanto, é a poesia que constitui sua faceta mais conhecida. Ao estrear com XIV Alexandrinos (1914), opta pela forma fixa do soneto. Mas O mundo do menino impossível (1927), que foi inspirado no Primeiro caderno do aluno de poesia Oswald de Andrade, é considerado o marco de sua adesão ao modernismo e caracteriza-se pelo uso do verso livre e a presença do elemento nacional/popular.  Sua relação com o escritor modernista revela-se na dedicatória de Oswald em O santeiro do Mangue: “A Murilo Mendes e Jorge de Lima no tempo e na eternidade”, que evoca uma de suas principais obras (escrita a quatro mãos, com Murilo Mendes) Tempo e eternidade (1935).

      Nos livros seguintes, soma-se, à poesia da infância, a temática negrista, que culmina em Poemas negros (1947), ilustrado por Lasar Segall. A filiação religiosa iniciada com Tempo e eternidade tem continuidade em A túnica inconsútil (1938) e no romance Calunga (1935). Tanto no romance O Anjo (1934) como em Invenção de Orfeu (1952), poema que transcende qualquer classificação, combinam-se o catolicismo, o elemento onírico e o surrealismo. O Anjo conta com gravuras de Santa Rosa e Invenção de Orfeu é ilustrado por Fayga Ostrower.

      Ao dedicar-se às fotomontagens, constitui-se no pioneiro dessa atividade no Brasil. Publicadas inicialmente em jornais, integram o livro A pintura em pânico (1943), com prefácio de Murilo Mendes – o qual lançara anos antes A poesia em pânico (1938), em cuja capa há uma fotomontagem de autoria de ambos. Como estas, sua pintura também integra a linhagem surrealista, mas o pintor premiado, que expôs em vários salões a partir dos anos 1930, contempla ainda o cubismo, o elemento religioso e o negrismo.

      Entre uma e outra arte, os textos evocam as imagens e vice-versa, assim como cada faceta é alternadamente o reverso de outra. Médico que pinta, pintor que escreve, escritor que esculpe...